Dal momento che stai funzionando direttamente da una batteria, direi che è sicuro aggiungere il maggior disaccoppiamento (in altre parole limiti sulla potenza di input) possibile, dal momento che l'unico vero inconveniente (che penso sia rilevante per la tua configurazione) all'aggiunta molta capacità aumenta la corrente di spunto (poiché il condensatore agisce naturalmente da cortocircuito durante la carica).
In alcune circostanze, tuttavia, è necessario evitare l'elevata corrente assorbita associata a un disaccoppiamento eccessivo durante l'avvio iniziale. Un esempio è quando si utilizza un convertitore di commutazione per aumentare / diminuire la tensione. Se il convertitore ha incorporato la protezione da sovracorrente (e nessuna funzione di avvio lento), il cortocircuito causato dai cappucci non caricati farà vacillare il convertitore (avvio, sovracorrente e riavvio) e non raggiungerà mai completamente il suo obiettivo voltaggio. Tuttavia, poiché stai funzionando direttamente da una batteria, questo non dovrebbe essere un problema, dal momento che una batteria può essere guidata molto al di sopra della sua capacità di corrente nominale (per brevi periodi).
Un'altra cosa da ricordare è che dal momento che esiste un grande deposito di energia attraverso le guide di alimentazione (i condensatori), il sistema potrebbe impiegare un po 'a scaricarsi (dopo essere stato spento). In altre parole, il tuo Pi probabilmente funzionerà per altri 30 secondi (a seconda della capacità aggiunta) dopo aver scollegato la batteria principale.
Infine, prova sempre ad aggiungere condensatori con una potenza nominale almeno doppia rispetto alla tensione di esercizio (ad esempio, se hai batterie da 6 V prova a ottenere i tappi da 16 V). I motori che invertono la loro direzione molto rapidamente possono indurre picchi di tensione sufficientemente grandi nel sistema e causare l'esplosione dei cappucci (si spera che il driver del motore abbia diodi di serraggio sufficienti).
Direi che un singolo cappuccio elettrolitico da 1000 uF sarebbe un disaccoppiamento più che sufficiente. Se il tuo Pi continua a spegnersi, immagino che la causa più appropriata sia che le batterie non sono in grado di fornire la corrente richiesta. Ricorda, il motivo per cui Pi sta riavviando (o spegnendo) è dovuto alla caduta della tensione di alimentazione perché le batterie non sono in grado di fornire la corrente richiesta dai motori. L'aggiunta di condensatori aiuterà con picchi di corrente (come l'accelerazione dei motori), ma ovviamente non risolverà l'assorbimento di corrente a lungo termine.